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多层氮笼的理论研究和一种判断分子稳定性的方法.pdf
- 本论文所讨论的课题都是本人在攻读博士学位期间所做的工作。本文主要对以下四个方面进行了研究：(i)分子的成键性质判断与计算中所选择的基组的关系；(ii)对分子相对稳定性的研究，从异构体分子扩展到具有相同原子基团的分子，提出一种新的、简单的方法对这类分子的相对稳定性进行判断；(iii)对多氮化合物分子，特别是多层氮笼分子的相对稳定性进行了研究，探索了影响氮笼分子稳定性的因素；(iv)对密度泛函(DFT)方法生成热的计算方法做了一点改进，以用于对大分子的生成热进行估算。 本论文的分子结构和频率优化都是使用的Gaussian 98程序包进行的。对于小分子，主要用G3和G3MP2方法计算了化合物的生成热，而对于大分子，特别是笼状含能材料分子的生成热，则使用DFT方法计算其生成热。我们借助于NBO分析和AIM分析对每个分子的成键性质进行研究。而用上述软件包计算的数据则借助于自编软件对巨量(huge)数据进行筛选、计算和分析(见附录)。 本文首先对分子的成键性质判断与计算中所选择的基组的关系进行了研究(第二章)。这一部分我们选择了28个有代表性的化合物，采用HF和b31yp方法，选择20种常用的Gaussian98标准基组，用Gaussian98和AIM2000(V2.0)程序包，进行了各种级别下的计算，共得到约30万个有用的数据，它们是分析和讨论的基础。讨论了振动频率的正负与所选的计算水平的关系、Mulliken重叠集居数分析、AIM分析、NBO分析判断两原子间的成键性质与基组之间的关系。在此讨论的基础上，找出一种经济实用的计算水平，为今后的研究奠定基础。 本文的第二部分是将分子相对稳定性的判断扩展到分子中原子数成比例的一类化合物(第三章)。该类化合物的特征是分子中化学元素的种类相同，每种元素原子的数目不一定相等，但各个化合物中每种元素原子数的比值相同，称它们为具有相同原子基团(atomic group)的化合物。我们选择了253种具有相同原子基团的化合物，将它们分成13个集，分别对它们的总能量、原子基团能量、生成热和原子基团生成热进行了计算。理论分析和计算结果表明，可以用我们改进的公式和提出的方法来判断具有相同原子基团的化合物的相对稳定性，其顺序与它们的原子基团能量和原子基团生成热顺序是一致的，没有了以往只有对异构体分子才能进行相对稳定性估计的限制。结果还表明，这些化合物的相对稳定性可以用它们的原子基团能量代替原
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基于时空序列的小麦冠层氮素营养诊断及长势参数监测研究.pdf
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向豆丁求助：有没有层氮?
掌桥科研
